近期,中国散裂中子源(CSNS)多功能中子反射谱仪发布了两项重要用户研究成果。中国科学院物理研究所特聘研究员郭尔佳课题组利用脉冲激光沉积技术对氧化物异质结和超晶格进行人工设计和剪裁,实现“乐高式”的原子层排列,为材料研究和强关联电子体系物理机理探索奠定了基础。
强关联电子体系是指电子间的交互作用不可忽略的系统。在简单的固体理论中,固体中电子之间的静电相互作用被忽略了,不会出现在哈密顿算符里。故各个电子被看成是独立的,不会相互影响。然而,在许多物质中,静电能不能被忽略。
当把这一部分能量写入哈密顿量时,就得到强关联模型(或赫巴德模型(Hubbard model))。在强关联电子体系,由于电子之间的强相互作用,导致了许多新奇的物理现象。如高温超导体、二维电子气中的分数量子霍尔效应、锰氧化物材料中的巨磁阻效应、重费米子系统、二维高迁移率材料中的金属-绝缘体相变、量子相变和量子临界现象、一维导体中的电荷密度波等等。
MR谱仪团队与用户研究团队通力合作,对仅为5原胞层的铁磁绝缘体LaCoO3超薄膜和Ta/Co/CrN复合多层膜分别进行了极化中子反射谱的测量,证实了超薄膜中面内磁矩的分布和大小,为理解低维材料的磁性物理起源和关联电子体系的多序参量耦合机理提供了直接实验证据,对下一代光泵浦和电流驱动的超薄自旋轨道转矩器件的研发具有重要意义。
光泵浦是利用外界光源发出的光来辐照激光工作物质以实现粒子数反转的,整个激励装置,通常是由气体放电光源(如氙灯、氨灯) 和聚光器组成。产生激光的必要条件是粒子数反转,就是把处于基态的粒子,激励到高能态(产生激光的能态),人们用pump这个词形容这一过程。就是把这一过程比喻成把水从低处抽运到高处。 光泵浦就是用光完成抽运这一过程。一般用氙灯或氪灯完成。用他们发出的强光照射激光介质,完成粒子数反转。
利用自旋轨道矩实现快速而可靠的磁化翻转,有望突破传统自旋转移矩的性能瓶颈。这种写入技术要求在磁隧道结的自由层下方增加一条重金属薄膜(铂、钽、钨等),流经重金属薄膜的电流能够引发力矩以驱动自由层的磁化翻转,该力矩的成因仍旧处于探讨阶段,可能是拉什巴效应、自旋霍尔效应或二者兼有,但根源均是重金属材料的强自旋轨道耦合作用,因此,该力矩被称为自旋轨道矩。
中子反射是一种测量薄膜结构的中子衍射技术,类似于常用的互补性X射线反射与椭圆偏振技术。该技术可在非常广泛的科学技术应用范围提供有价值信息,包括化学聚合、高分子与表面吸附、磁性薄膜结构、生物膜等。
该技术涉及将一束高度准直的中子束照射到平整的表面上,然后测试与角度或中子波长有关的反射束流强度。反射率分布形状提供了表面结构的详细信息,包括沉积在基底上任何薄膜的厚度、密度、粗糙度。
中子反射是一种镜面反射技术,即入射束与反射束的角度相等。通常用动量转移矢量(记为qz,即经材料反射的中子动量变化)来描述反射。一般z方向定义为薄膜法线方向,对于镜面反射,散射矢量只有z分量。一条典型的中子反射率曲线描述了反射束强度(相对于入射束)与散射矢量的函数关系。
尽管其他发射技术(如光学反射、X射线反射)的工作原理大体类似,但中子反射测量在一些方面具有显著优势。该技术探测的是原子核衬度,而不是电子密度,更适合测量一些更轻的元素(氢、碳、氮、氧等)。这种对同位素的敏感性也允许通过采用同位素置换对一些感兴趣的体系进行衬度增强。
这样,就可以通过多重实验(仅能由同位素置换实现区分)来解决相问题(对散射技术是一个普遍的问题)。由于中子的无损深穿透性,允许试样环境的灵活性,并可测试较脆弱敏感的样品材料(如生物试样)。相反,X射线照射可能对某些材料造成损伤,激光可能改变一些材料性质(如光阻性)。另外,由于光各向异性(即双折射),光学技术可能包含模糊信息,而中子测量可以分解这些信息。
综合来看,中子反射技术的特点有:
① 高深度分辨率(比弹性反冲探测或核反应分析的分辨更高——Ǻ级);
② 对轻元素(如氢与氦)敏感,如中子反射是表征界面处氦浓度分布的理想技术(对核能系统材料研究是有益的基础工具);
③ 适用于任何结晶性(单晶、多晶或者无定形态)的试样。
多功能中子反射谱仪
中国散裂中子源(CSNS)项目是我国"十二五"期间重点建设的大科学装置,列入国家中长期科学和技术发展规划,属于国际前沿的高科技多学科应用的大型研究平台。多功能反射谱仪(MR)是CSNS首批建设的三台谱仪之一,中子反射谱仪是通过分析来自样品的反射中子研究物质的表面和界面结构,主要应用领域包括:各种新兴薄膜材料的结构,磁性低维结构及表面磁性,聚合物膜及生物膜的结构和界面现象,液体物质及固液界面等。
脉冲激光沉积也被称为脉冲激光烧蚀,是一种利用激光对物体进行轰击,然后将轰击出来的物质沉淀在不同的衬底上,得到沉淀或者薄膜的一种手段。由脉冲激光沉积技术的原理、特点可知,它是一种具有发展潜力的薄膜制备技术。随着辅助设备和工艺的进一步优化,将在半导体薄膜、超晶格、超导、生物涂层等功能薄膜的制备方面发挥重要的作用;并能加快薄膜生长机理的研究和提高薄膜的应用水平,加速材料科学和凝聚态物理学的研究进程。同时也为新型薄膜的制备提供了一种行之有效的方法。
PLD的系统设备简单,相反,它的原理却是非常复杂的物理现象。它涉及高能量脉冲辐射冲击固体靶时,激光与物质之间的所有物理相互作用,亦包括等离子羽状物的形成,其后已熔化的物质通过等离子羽状物到达已加热的基片表面的转移,及膜生成过程。所以,PLD一般可以分为以下四个阶段:
1. 激光辐射与靶的相互作用
2. 熔化物质的动态
3. 熔化物质在基片的沉积
4. 薄膜在基片表面的成核与生成
在第一阶段,激光束聚焦在靶的表面。达到足够的高能量通量与短脉冲宽度时,靶表面的一切元素会快速受热,到达蒸发温度。物质会从靶中分离出来,而蒸发出来的物质的成分与靶的化学计量相同。物质的瞬时熔化率大大取决于激光照射到靶上的流量。熔化机制涉及许多复杂的物理现象,例如碰撞、热,与电子的激发、层离,以及流体力学。
在第二阶段,根据气体动力学定律,发射出来的物质有移向基片的倾向,并出现向前散射峰化现象。空间厚度随函数cosnθ而变化,而n>>1。激光光斑的面积与等离子的温度,对沉积膜是否均匀有重要的影响。靶与基片的距离是另一个因素,支配熔化物质的角度范围。亦发现,将一块障板放近基片会缩小角度范围。
第三阶段是决定薄膜质量的关键。放射出的高能核素碰击基片表面,可能对基片造成各种破坏。高能核素溅射表面的部分原子,而在入射流与受溅射原子之间,建立了一个碰撞区。膜在这个热能区(碰撞区)形成后立即生成,这个区域正好成为凝结粒子的较好场所。只要凝结率比受溅射粒子的释放率高,热平衡状况便能够快速达到,由於熔化粒子流减弱,膜便能在基片表面生成。